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2009 à 2010

par Claudine Lylap - 1er septembre 2010

-  HDR : "de l’échelle nano-métrique l’échelle macroscopique"

Denis Roux

Ce mémoire retrace mes activités de recherche aussi bien universitaire qu’industrielle. Il constitue un aperçu des différents sujets de recherche sur lesquels je me suis penché. Mais avant d’aborder la description du manuscrit, je souhaite faire un petit écart sur une question qui me semble importante. Je me souviens que lorsque j’étais en thèse Jean-François Berret me demandait souvent : "Mais quel est la problématique ?". Cette question est le quotidien du chercheur. Elle lui permet de se pencher sur un problème qu’il n’a pas choisi mais qui est venu à lui par la concomitance d’évènements professionnel et personnel. Il l’aborde dans un premier temps en s’appuyant sur ses expériences passées, ses connaissances et son sens de l’imagination. Ensuite, c’est le travail sur le sujet de recherche qui petit à petit modifie, transforme et fait évoluer les idées initiales. En piochant largement dans la littérature, le chercheur tente d’expliquer le problème, il se construit une image et se persuade de sa validité. Il se remet en cause et doit savoir écouter avant d’imposer ses idées. Il définit le domaine de validité de son problème et souhaite apporter une interprétation juste, juste dans le sens de la conformité à la norme. Cette étape franchie, il pourra alors transmettre son savoir et ainsi faire naître un sentiment de recognition indispensable à son bien être. D’une certaine façon l’habilitation à diriger des recherches est une étape permettant d’atteindre cette reconnaissance puisqu’elle marque une réflexion sur soi et ses travaux de recherche. Le mémoire que vous allez lire, parcourir ou feuilleter est découpé en quatre parties. La première n’est autre que mon curriculum vitae. Les trois autres portent sur mes travaux de recherche présentés par thématiques. La première thématique est celle que j’ai rencontrée après mon doctorat au sein du Pôle Européen de Plasturgie à Oyonnax. Cette expérience riche en évènements et en rencontres m’a fait toucher du doigt le monde industriel de la plasturgie. A Oyonnax, la vallée s’est transformée avec le temps ; elle est passée successivement d’une économie d’agriculture à une économie artisanale pour ensuite se tourner à la fin du XIXième siècle vers la transformation des plastiques lors de l’apparition du celluloïd. C’est donc au sein d’un environnement marqué par le dynamisme que j’ai abordé la plasturgie. Parmi les différents sujets que j’ai eu l’occasion de traiter, j’ai volontairement restreint la présentation à l’injection des thermoplastiques en phase de remplissage d’un moule. J’ai abordé la seconde thématique de l’impact de gouttes lors de ma délégation au "particulate fluids processing centre" de l’Université de Melbourne en Australie. Ce fut encore l’occasion d’échanger et d’apprendre avec une organisation totalement différente de la France. L’objectif de la problématique était de comprendre les mécanismes intervenants lors de l’impact aux premiers instants. Pour cela, une caméra rapide pouvant filmer jusqu’à 64 000 images par seconde a été utilisée pour observer et quantifier l’impact de gouttes d’eau sur une surface solide. Mon travail à tout d’abord consisté à réaliser le banc optique de mesure. Ce dernier étant mis au point, je me suis alors transformé en un nuage d’un type un peu particulier car je ne devais faire tomber qu’une seule goutte de diamètre et de vitesse contrôlée sur une surface solide ou liquide. Enfin, la dernière thématique est celle que j’ai traitée en thèse mais aussi très récemment avec la thèse de Yann Auffret en co-tutelle avec l’Université de Melbourne. Cette partie traite de la dynamique sous écoulement des fluides visqueux et élastiques constitués par des mélanges de : tensioactifs, solvants et d’eau avec ou sans écrantage des charges. La rhéologie de ces systèmes auto-assemblés est décrite pour trois phases : une isotrope et deux de cristal liquide. Pour chaque système étudié, le comportement macroscopique a été mis en parallèle avec les échelles micro- et nano-scopiques. C’est ce que l’on appelle maintenant une étude trans-échelles. Le point commun entre les différents thèmes est de façon indéniable la rhéologie. L’écoulement est le cœur de chacun des problèmes et l’influence de l’écoulement sur les structures aux différentes échelles est dans la mesure du possible traité dans chacune des thématiques. Parfois les fluides utilisés sont Newtoniens mais le plus souvent ils sont visco-élastiques ou visco-plastiques et subissent de profondes transformations lors des écoulements. Pour finir ce mémoire, une projection des perspectives est donnée. Certaines sont à court terme d’autres à long terme et enfin d’autres sont des intentions sur mes recherches futures.

mots-clés : rhéologie – injection – défauts d’aspect – impact de gouttes – étalement – ligne de contact – systèmes moléculaires organisés – tensioactif – bandes de cisaillement – visco-élasticité – visco-plasticité Plus d’informations : http://tel.archives-ouvertes.fr/tel...

Rheology : from the nano to the macroscopic scale This report draws my research activities at the university but also in industry. it constitutes an outline of the various subjects on which I am working since my PhD thesis. But, before approaching the description of the manuscript, I wish to make a small detour on a question which seems to me important. I remember, when I was in thesis with Jean-François Berret. He often asked me : " but what is the mean problem ? ". This question is the everyday life of the researcher. It allows him to investigate a problem who came from a concordance of professional and personal events. When the subject is known, the researcher approaches it firstly by his past experiences, his knowledge and his imagination. Then, his ideas are modified, tranformed and developped during his work. By the litterature digging, the researcher find some explanation, justification for his own think. When he is persuaded of the correctness of his modelisation, he define the validity domain of his interpretation. At this stage, he can pass his knowledge and so create a gratefulness which is indispensable for his well-being. In a way the "habilitation à diriger des recherches" (capability to drive researches) is a stage allowing to reach a recognition because it marks a reflexion on his research works. The report you will read, or go through or simple quickly look at is cutting in four parts. The first one is my curriculum vitae. The three others deals with my works research showed by themes. The first theme is the one that I met after my PhD thesis at the "pole européen de plasturgie" at Oyonnax in France. This experience rich in event and in meeting was fully immersion into the world of industry of plastics processing. During the past, the valley of Oyonnax was transformed passing successively to an agriculturale economy to home-made craft, especially comb, before to fall down into the processing plastic at the end of the XIXth century when the celluloid came. It is thus within an dynamic environment that I approached the plastics processing industry. Among the various subjects that I had the opportunity to handle. I voluntarily restricted the presentation to the thermoplastic injection and more precisely during the filling phase of a mould. I was deal to the second theme of the drop impact during my delegation at the particulate fluids processing center of the university of Melbourne in Australia. It still was the opportunity to exchange and to learn with a totally different organization. The objective of the problem was to understand mechanisms driving the first instants of drop impacts. For that purpose, a fast camera video camera was used and allow us to capture drops impacting solid and liquid surfaces with a frequency between 1 000 to 64 000 images per second. This experience allow me to see what human cannot see with their own eyes. Finally, the last theme is the one that I dealt in thesis and also very recently with the thesis of Yann Auffret in "a cotutelle" agreement between The university of Melbourne and the University Joseph Fourier of Grenoble. This part deals with the dynamics under flow of the viscous fluids and the elastics behaviuors of a mixtures made of : surfactants, solvents and water. Those systems are very interesting because they can form different phases at thermodynamic equilibrium. In this document I focus my attention onto three phase one isotropic and two liquid crystals. For every studied system, the macroscopic behavior, under flow, was completed by caracterisations at micro- and nano-scopic scale. The aim of those studies is to link those different scales to ensure a better undestanding of the mechanical behaviuor under flow. The common point between the various subjects is in the rheology. The flow is the heart of each of the problems and the influence of the flow on the structures in the various scales is handled as when it is possible in each of the themes. Sometimes the used fluids are Newtoniens but mostly they are visco-elastic or visco-plastics. Often they undergo profound transformations during the flows. Finally, if someone ask me : "why are you studied those fluids ?". I can reply : "because they are doing some funnny think and by this mean let me hope that humanity is not lost." Key words : rheology – injection molding – flow marks – drop impact – spreading – contact line – surfactant – shear banding – visco-elasticity – viscoplasticity

- HDR - Structure multi-échelles et propriétés d’écoulement de suspensions colloïdales pour les procédés - Frederic PIGNON

Mon travail de recherche, au sein du Laboratoire de Rhéologie, a pour but de comprendre et demaîtriser les écoulements de fluides complexes, mis en oeuvre dans divers procédés de transformation de la matière. Les fluides complexes étudiés appartiennent aux domaines des matériaux composites (mousses polyuréthane chargées) de l’agro-alimentaire (lait écrémé) des cosmétiques, de la pharmaceutique, de la micro-électronique, du pétrole (dispersions d’argile-polymère) des biotechnologies (micro-organismes). Ces milieux sont composés d’une phase suspendante aqueuse ou polymère et de particules déformables (micelles de caséines), solides (disques plaquettes ou fibres d’argile, sphères de silice, carbonate de calcium) ou de cellules biologiques (levures, bactéries) de tailles réparties du nanomètre au micromètre. Les procédés qui mettent en oeuvre ces fluides ou ces suspensions (séparation membranaire,couchage, mise en forme, extrusion) font intervenir des écoulements de cisaillement et d’élongation qui peuvent générer des instabilités d’écoulements et des structurations encore insuffisamment maîtrisées à l’heure actuelle. Par ailleurs leurs propriétés d’adhésion sur des surfaces planes ou poreuses (membranes) sont fortement dépendantes de leurs propriétés mécaniques et de structure en plus des forces d’interactions qui peuvent se développer entre ces milieux en écoulement et les parois des installations industrielles avec lesquelles ils sont en contact.

Les diagrammes de phase de ces suspensions colloïdales présentent des changements de consistance marqués d’un état liquide à gélifié voir à un état de verre, suivant leur concentration en particules et les niveaux de forces d’interactions physico-chimiques au sein du système. Ces changements de consistance ou de viscosité peuvent survenir au cours de la mise en oeuvre du procédé voir même constituer un de ses mécanismes principaux (séparation membranaire, couchage). Lorsqu’elles se concentrent au voisinage de parois ou de membranes, ces suspensions peuvent présenter des seuils d’écoulement, et des comportements mécaniques et de structures dépendants du temps et de l’intensité de la sollicitation à laquelle elles sont soumises (thixotropie). La compréhension de ces changements de comportements mécaniques et de structures au cours du procédé est nécessaire à l’amélioration des performances et au développement de nouvelles méthodologies. De nombreuses observations montrent que ces matériaux ne coulent pas de façon homogène, mais ont tendance à localiser leurs déformations dans des parties préférentielles où l’écoulement est favorisé au détriment de parties pour lesquelles une cohésion plus forte persiste. Ces instabilités sont encore insuffisamment comprises et soulèvent encore de nombreuses questions fondamentales. Par ailleurs, les industries qui mettent en oeuvre ces suspensions, ces mousses ou ces systèmes biologiques ont besoin de comprendre les mécanismes qui gouvernent les écoulements de ces matériaux, afin d’améliorer leurs performances tant sur le plan des procédés que sur celui des matériaux fabriqués ou traités.

L’objectif scientifique de cette recherche est donc de caractériser les liens existants entre les propriétés mécaniques d’écoulement (champs de vitesse, champs de contrainte) et les propriétés de structure (agrégations, orientations, changements de phase) afin de comprendre et de maîtriser les mécanismes gouvernant les écoulements de ces fluides.

Les moyens mis en oeuvre sont des méthodes de caractérisation de la structure par diffusion de rayonnements x, neutrons ou lumière aux petits angles, couplées à des mesures rhéométriques de biréfringence locale ou à des caractérisations des champs d’écoulement par vélocimétrie par image de particules. Une gamme étendue d’échelles de longueurs est sondée, depuis la taille nanométrique des espèces en suspension jusqu’aux plus grandes échelles microniques des structures formées. Des cellules ont été spécialement conçues et développées pour permettre l’application de champs extérieurs (cisaillement, élongation, pression transmembranaire, champ magnétique) lors de la caractérisation in-situ des structures des suspensions étudiées. Une instrumentation de pince optique permettant d’accéder à la manipulation d’objets du micron et de mesures de forces de l’ordre de la dizaine à la centaine de pico Newton a aussi été instrumentée pour sonder des objets biologiques.

Cette recherche pluridisciplinaire, a été menée grâce à de nombreuses collaborations, notamment avec les chercheurs de l’"European Synchrotron Radiation Facility", de l’Institut Laue-Langevin, du Synchrotron Soleil, du LGC et du LISBP de Toulouse, du "Department of Chemical Engineering" de l’Université de Stanford, de l’Université de Guadalajara, du LEMTA, du LEM, du LPS, du CERMAV, du LEGI, de l’ESPCI, et de l’INRA. Cette recherche a débutée au cours de mes premières années de chercheur CNRS en Novembre 1999, en bénéficiant de l’expérience importante dans le domaine des fluides complexes de deux équipes de recherche au Laboratoire. La première équipe intitulée "Fluides Complexes - Transferts et Procédés" animée par M. Albert Magnin, Directeur de Recherche au laboratoire, et la deuxième équipe intitulée "Structures et Interfaces" que j’anime actuellement. Pour développer cette recherche, je mène trois thématiques principales de recherche qui sont les suivantes :
- Procédés de séparation membranaire, approche locale aux échelles nanométriques

- Mécanismes d’écoulements de suspensions colloïdales : relations microstructures - changements de phase - propriétés mécaniques

- Rhéologie micronique : propriétés d’adhésion de microorganismes aux interfaces

- Thèse de YOUSFI Mohamed , sous la direction de Mr RHARBI Yahia, le 29 juin 14h 2010.

La dynamique et Transition Vitreuse de Polymères Confinés dans des domaines Nanométriques:dans les Nanomélanges et dans les Nanoparticules sur Substrat.

L’impact du confinement sur diverses propriétés des polymères demeure le centre de beaucoup de recherches depuis plus d’une décennie. En particulier, la dynamique et la transition vitreuse (Tg) de divers polymères se trouvent modifiées par le nanoconfinement. Dans cette thèse, nous étudions la dynamique des polymères confinés dans les nanoparticules. On s’est penché à déterminer tout d’abord l’effet de la proximité dans un système de mélange de polymères dans lequel on sera capable de contrôler et caractériser la structure et la morphologie de confinement d’inclusions de polystyrène dispersées dans une autre matrice PBMA réticulée. On constate que le comportement de la dynamique des nanoparticules PS est affecté par la dynamique de la matrice PBMA qui les entoure. Dans le cas du polystyrène confiné dans les nanoparticules sur substart, on constate une réduction de Tg très claire quand il s’agit de particules individuelles. Cependant, cette réduction peut être totalement inhibée lorsque un contact de 6 entre particules prend lieu.

- Thèse de Yannick MOLMERET préparée dans le cadre de l’ANR CLIPPAC, sous la direction de Mme. Nadia EL KISSI. Sujet : "Processing of Proton Conducting Polymers : Sulfonated Polysulfones/Ionic Liquids" 29 avril 2010

- Thèse de NAWAZ Qamar, "L’impact du nanoconfinement dans des nanoparticules sur la dynamique du polymère et son rôle dans la fabrication des revêtements respectueux de l’environnement." sous la direction de M. Yayha RHARBI-29 mars 2010

- Thèse de A. D’APREA - Etude rhéologique et physico-chimique de membranes nanocomposites PEO/Cellulose pour batterie au lithium. Influence du procédé d’élaboration et de la nature des nanoparticules de cellulose. 22 juin 2009.

- Thèse de N. BASSOU - Influence des instabilités convectives sur l’état de surface finale des films polymères fabriqués par procédé de séchage. INP Grenoble, 31 Mars 2009

- Thèse de Deloubens Compréhension et modélisation des phénomènes physiques régissant la libération des stimuli orosensoriels - 2010.

La compréhension et la modélisation des phénomènes régissant la libération des stimuli orosensoriels durant la consommation d’un aliment doit permettre de respecter des critères de conception à la fois nutritionnels et organoleptiques. Un modèle de libération du sel au cours de la mastication a été développé pour des produits " solides ". La déstructuration du produit a été appréhendée en terme de génération de surface de contact entre le produit et la salive qui gouverne les transferts de sel. La surface de contact a été considérée comme étant le produit de deux fonctions. La première est reliée au sujet et est fonction de son efficacité masticatoire. La seconde est reliée au produit et dépend de ses propriétés de déstructuration qui peuvent être déterminées par des tests in vitro. Durant la phase pharyngée, la biomécanique de la déglutition gouverne l’enduction des muqueuses par le bol alimentaire et ainsi la libération des composés d’arôme présents dans cette couche. Ces phénomènes sont régis par un écoulement en film mince, stationnaire, dans un contact élastohydrodynamique mou dont la cinématique équivaut à un processus d’enduction par des cylindres contrarotatifs lubrifiés par de la salive. Deux régimes ont été distingués. Lorsque le film de salive est fin, la viscosité du bol alimentaire a un grand rôle sur l’enduction et la libération des composés d’arôme. Lorsque le film de salive est épais, le bol est dilué par la salive durant le processus de déglutition et sa viscosité a un faible effet sur l’enduction et la libération des composés d’arôme. Ce second régime permet d’expliquer l’origine physique d’observations in vivo concernant la libération des composés d’arôme.

Mots-clés : Sensoriel – arôme – sel – bouche – pharynx – mastication – déglutition – salive – bol alimentaire – enduction – viscosité – péristaltisme – lubrification – élastohydrodynamique – biomécanique – rhéologie

Understanding and modeling of physical phenomena governing orosensorial stimuli release Understanding and modeling phenomena governing stimuli release during food consumption make it possible to respect both nutritional and sensorial criteria during its formulation. A model of salt release during the course of mastication was developed for "solid" products. The breakdown was comprehended by the generation of the area of contact between the product and the saliva that governs the transfers of stimuli. The area of contact was written as the product of two functions. The first was related to the subject and was function of his masticatory performance. The second was related to the product and depended on its breakdown behavior that can be determined by in vitro tests. During the pharyngeal stage, the biomechanics of swallowing governs pharyngeal mucosa coating and aroma compounds present in this layer. These phenomena are due to a thin film flow, stationary in a soft elastohydrodynamic contact whose the kinematics is equivalent to a forward roll coating process lubricated by saliva. Two sets of conditions were distinguished. When the saliva film is thin, food bolus viscosity has a strong impact on mucosa coating and on flavour release. When the saliva film is thick, the food bolus coating the mucosa is very diluted by saliva during the swallowing process and the impact of product viscosity on flavour release is weak. This second set of condition allowed us to explain the physical origin of in vivo observations on flavour release.

- HDR F. BOSSARD Contribution à la rhéo-physique et la mise en forme de polymères. HDR, 30 Novembre 2011


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